Συντάχθηκε 24-03-2017 10:32
από Nektarios Arnaoutakis
Email συντάκτη: narnaoutakis<στο>tuc.gr
Ενημερώθηκε:
-
Κύρια: ΕΤΕΠ ΜΠΔ.
Άλλες ιδιότητες: απόφοιτος προπτυχιακός ΜΠΔ, απόφοιτος ΜΔΕ/Διδ. ΜΗΧΟΠ
ΠΟΛΥΤΕΧΝΕΙΟ ΚΡΗΤΗΣ
Σχολή Μηχανικών Παραγωγής και Διοίκησης
Παρουσίαση Μεταπτυχιακής Εργασίας
Ονοματεπώνυμο: ΣΓΟΥΡΑΚΗΣ ΜΙΧΑΗΛ
Αριθμός Μητρώου: 2014019011
Θέμα
Τίτλος στα Ελληνικά: ΦΑΣΜΑΤΟΣΚΟΠΙΚΗ ΜΕΛΕΤΗ (XPS) ΟΞΕΙΔΙΩΝ ΚΟΒΑΛΤΙΟΥ-
ΔΗΜΗΤΡΙΟΥ ΓΙΑ ΤΗ ΔΙΑΣΠΑΣΗ ΥΔΡΟΘΕΙΟΥ (H2S) ΠΡΟΣ ΠΑΡΑΓΩΓΗ ΥΔΡΟΓΟΝΟΥ
Τίτλος στα Αγγλικά :
Εξεταστική Επιτροπή:
Επιβλέπων: ΚΟΝΣΟΛΑΚΗΣ ΜΙΧΑΗΛ
Πρώτο Μέλος: ΓΚΟΤΣΗΣ ΑΛΕΞΑΝΔΡΟΣ
Δεύτερο Μέλος: ΜΑΡΑΒΕΛΑΚΗ ΠΑΓΩΝΑ
Περίληψη (Εληηνικά)
Η παρούσα μεταπτυχιακή εργασία αποσκοπεί στη διασαφήνιση της επιφανειακής χημείας
(surface chemistry) μικτών οξειδίων Co3O4-CeO2 διαμέσου της τεχνικής φωτοηλεκτρονίων
ακτινών Χ (X-ray Photoelectron Spectroscopy, XPS). Ειδικότερα, στην παρούσα εργασία
εξετάζεται διεξοδικά η επίδραση της σύστασης του καταλύτη καθώς και των συνθηκών
προκατεργασίας στην επιφανειακή σύσταση καθώς και στην οξειδωτική κατάσταση των
επιφανειακών ειδών διαμέσου της φασματοσκοπίας ηλεκτρονίων XPS. Επιπλέον, και
προκειμένου να λάβουμε πλήρη γνώση, επί της επίδρασης των παραπάνω παραμέτρων στα
φυσικοχημικά χαρακτηριστικά των υπό εξέταση δειγμάτων, πραγματοποιήθηκε
χαρακτηρισμός των υλικών διαμέσου των μεθόδων: περίθλαση ακτίνων Χ (X-ray Diffraction,
XRD), θερμο-προγραμματιζόμενη αναγωγή με Η2(H2 Temperature-Programmed Reduction,
H2-TPR), και φυσική ρόφηση Ν2. Τα αποτελέσματα υπέδειξαν την βελτιωμένη αναγωγική
συμπεριφορά (reducibility) των μικτών οξειδίων έναντι των καθαρών (CeO2 και Co3O4),
εξαιτίας των συνεργιστικών αλληλεπιδράσεων μεταξύ Co-Ce. Η οξειδωτική προ-κατεργασία
οδηγεί σε εκλεκτική τοποθέτηση των ειδών Ce στην εξωτερική επιφάνεια, σε αντίθεση με την
ομοιόμορφή κατανομή Co και Ce που παρατηρείται στην περίπτωση της προ-αναγωγής.
Επιπλέον, στην τελευταία περίπτωση, παρατηρήθηκε σημαντική αύξηση των κενών θέσεων
οξυγόνου (oxygen vacancies) διαμέσου του σχηματισμού των οξειδο-αναγωγικών ζευγών
Co3+/Co2+ και Ce3+/Ce4+. Τα παρόντα αποτελέσματα δύναται να εξηγήσουν την βελτιωμένη
καταλυτική συμπεριφορά των μικτών οξειδίων έναντι των καθαρών καθώς και την σημαντική
επίδραση των συνθηκών προ-κατεργασίας στην καταλυτική απόδοση. Επιπλέον, δείχνουν
ξεκάθαρα, ότι η τροποποίηση της επιφανειακής χημείας των μικτών οξειδίων μπορεί να
αποτελέσει το «κλειδί» για την ανάπτυξη δραστικών καταλυτικών συστημάτων για
περιβαλλοντικές και ενεργειακές εφαρμογές. Να σημειωθεί ότι τα αποτελέσματα που
προέκυψαν στο πλαίσιο της παρούσας μεταπτυχιακής εργασίας έχουν δημοσιευτεί στο
διεθνές περιοδικό Applied Surface Science 341 (2015) 48-54.
Περίληψη (Αγγλικά)
Ceria-based transition metal catalysts have recently received considerable attention both in
heterogeneous catalysis and electro-catalysis fields, due to their unique physicochemical
characteristics. Their catalytic performance is greatly affected by the surface local chemistry
and oxygen vacancies. The present study aims at investigating the impact of Co/Ce ratio and
pretreatment conditions on the surface and redox properties of cobalt–ceria binary oxides.
Co–ceria mixed oxides with different Co content (0, 20,30, 60, 100 wt.%) were prepared by
impregnation method and characterized by means of N2 adsorption at−196◦C, X-ray
diffraction (XRD), H2 temperature-programmed reduction (H2-TPR) and X-ray photoelectron
spectroscopy (XPS). The results shown the improved reducibility of Co/CeO2 mixed oxides
compared to single oxides, due to a synergistic interaction between cobalt and cerium.
Oxidation pretreatment results in a preferential localization of cerium species on the outer
surface. In contrast, a uniform distribution of cobalt and cerium species over the entire
catalyst surface is obtained by the reduction process, which facilitates the formation of
oxygen vacancies though Co3+/Co2+ and Ce3+/Ce4+ redox cycles. Fundamental insights
toward tuning the surface chemistry of cobalt–ceria binary oxides are provided, paving the
way for real-life industrial applications [Applied Surface Science 341 (2015) 48-54].
Ημερομηνία Εξέτασης
Ημέρα/Μήνας/Έτος: 31-3-2017
Ώρα : 10:00
Χώρος Εξέτασης
Αίθουσα: 141Β-93 Α ΟΡΟΦΟΣ (Γραφείο Κονσολάκη)
Κτίριο: ΚΤΙΡΙΟ ΕΠΙΣΤΗΜΩΝ/ΗΜΜΥ